近期，该研究团队在国际知名学术期刊《Advanced Science》上发表了题为“Quantitative Electron Beam‐Single Atom Interactions Enabled by Sub‐20‐pm Precision Targeting”的研究论文。

该工作围绕16层CrSBr中的Cr原子柱、单层MoS2中的Mo原子柱和V掺杂原子，以及单层WS2中的W和2S原子展开研究。核心发现：ALO技术实现亚20皮米定位精度，成功追踪单个V掺杂原子并采集其EELS信号，并以10微秒的时间分辨率采集HAADF信号，观测到S原子在2S与1S构型之间的双稳态动态行为，其可分辨的S原子在2S态最短持续时间为<1 ms。支撑核心结论的关键表征，来自扫描透射电子显微镜（STEM，HAADF-STEM成像与STEM-EELS，60/200 kV，Nion UltraSTEM）。

 

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单原子精准定位的挑战

问题首先出在扫描方式上。传统光栅扫描的定位精度远未达到理想状态。束流在快轴和慢轴上的速度并不恒定，回扫、惯性和迟滞效应叠加，使扫描轨迹偏离预设路径，产生线性和非线性畸变。结果是测量位置与原子真实位置可能偏差半个晶胞，信号采集点落在目标原子之外。更棘手的是，若先对区域成像以确认原子位置，高剂量电子束本身就会损伤或改变目标区域。漂移和畸变因此成为单原子分析与操控中必须跨越的障碍。

 

图1：传统光栅扫描与环形扫描的定位精度对比，环形扫描显著减少漂移和畸变

原子锁定实现亚20皮米定位

定位精度卡在百皮米量级时，后续所有单原子测量都无从谈起——束流若无法稳定锁定目标原子柱，采集到的谱学信号便混入邻近原子的贡献，动力学观测更会因目标漂移而失去意义。因此，在开展单原子光谱与动力学实验之前，必须先验证定位方法本身能达到何种精度。

 

图2：原子锁定技术实现亚20皮米精度定位，远优于传统神经网络方法

研究在60 kV和200 kV下运行扫描透射电镜，以高角环形暗场成像锁定原子柱位置，并结合电子能量损失谱采集信号。原子锁定（ALO）采用稀疏环形扫描策略，仅对目标区域做环形采样，再借助晶格重建反推束流与目标原子的相对坐标，从而绕开传统光栅扫描中快慢轴速度不均引入的畸变。

在16层CrSBr中，ALO将Cr原子柱的定位精度推进到18±10 pm；在单层MoS2中，Mo原子柱的定位精度达29±15 pm，即亚30 pm。作为对照，深度卷积神经网络方法的定位偏差超过100 pm，且散点分布明显离散。图d与图e的对比呈现了这一差距：ALO模式下定位点高度聚集于目标原子位置，而DCNN模式下定位点则出现系统性偏移与散布，精度均大于100 pm。

这一精度是在低剂量条件下取得的，束流无需长时间驻留即可完成锁定，降低了电子束对目标区域的损伤风险。定位精度跨过亚20皮米门槛后，束流才能可靠地停在单个原子柱上，后续追踪单原子EELS信号与原子喷射、再捕获等动力学行为才具备可解释的测量基础。

单原子EELS与动力学测量

定位精度验证之后，真正的考验是能否在单原子尺度上持续采集到可用的谱学信号。单层MoS₂中的V掺杂原子是理想测试对象：它的L₃,₂边能量损失信号极弱，若定位稍有漂移，邻近Mo、S原子的贡献便会淹没目标信号。

 

图3：对单个V掺杂原子进行动态追踪并采集其单次EELS谱

研究用高角环形暗场成像锁定V原子柱，在60 kV下逐次采集单原子EELS。图4a记录了连续12次锁定过程中累积并补偿的漂移轨迹，漂移量随采集时间增长，补偿了最大漂移速率>1 Å s⁻¹——若不加补偿，原子早已移出束斑。补偿之后，图4b中每条EELS谱线均显示V的L₃,₂吸收边，能量约为513 eV和521 eV；在后期迭代（第5至10次）中，强度比发生变化并出现谱线展宽，这提示可能存在电子结构变化，或与晶格畸变所显示的S空位缺陷形成有关。

亚20皮米定位因此不是一次性的演示，而能在秒级时间窗内反复维持，使单原子弱信号得以可靠叠加。

这一能力随即被用于动力学测量。在单层WS₂中，以10微秒时间分辨率记录HAADF信号，观测到单个S原子的喷射、再捕获以及随机电报噪声，揭示其双稳态行为，其可分辨的S原子在2S态最短持续时间为<1 ms。没有稳定的原子锁定，这些瞬态事件会被漂移和扫描畸变抹平。

单原子操控与量子技术前景

亚20皮米的定位精度，把电子束从观测工具变成了操控工具。ALO让单原子级定量测量和确定性操控成为可能，量子光源的可控制备、催化活性位点的精准构筑，以及电子束-物质相互作用理论的检验，都由此有了新路径。束流能稳定锁定单个原子而不损伤周边区域，研究者就可以在同一平台上完成缺陷的定点生成、原位表征与动态追踪。