近期,该研究团队在国际知名学术期刊《Small》上发表了题为“Strain‐Induced Moiré Polarization Vortices in Twisted‐Multilayer WSe ₂”的研究论文。
该工作围绕扭转多层WSe2中的莫尔超晶格与面内极化涡旋展开研究。核心发现:极化涡旋仅在具有显著纳米应变的区域出现,应变而非扭转角是涡旋形成与稳定的主导因素。支撑核心结论的关键表征,来自扫描透射电子显微镜(4D-STEM,含HAADF-STEM与EMPAD探测器)。
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多层莫尔极化涡旋之谜
二维范德华材料中的莫尔超晶格,可用于在纳米尺度上设计局域极化织构与静电势分布。双层过渡金属硫族化合物中的极化涡旋已被实验证实,但层数增加到多层后,涡旋能否形成、由什么主导,一直没有清晰答案。扭转角曾被视为唯一的设计参数,但多层堆叠带来更强的层间耦合与应变积累,仅靠扭转角已无法解释实验观测。
图1:扭转多层WSe2的HAADF-STEM图像,展示三个不同堆叠区域及莫尔条纹,高分辨图揭示六方对称莫尔超晶格。
原子级成像给出了这一问题的具体面貌。高角环形暗场扫描透射电镜图像显示,样品由三个剥离薄片依次堆叠,形成8、10、12层单层厚度的三个区域;层间微小旋转失配产生莫尔条纹,而三重堆叠条带内莫尔周期被进一步调制。区域A对应底层8 ML薄片,区域B由第二片2 ML薄片部分重叠形成,区域C由第三片2 ML薄片交叉形成;莫尔条纹源于依次堆叠薄片之间的旋转失配,区域C进一步调制周期性,高倍放大下可见六角排列的暗点阵列。
莫尔超晶格的存在已由结构成像确认,但极化涡旋在多层体系中如何形成、由何种局域场驱动,仍需纳米级实空间表征来回答。
面内电场与极化涡旋成像
面内电场如何分布,是判断极化涡旋能否在多层体系中成立的第一手证据。传统成像手段只能给出结构或成分衬度,对电场矢量本身不敏感;要同时看清涡旋的走向、极性与空间周期,需要一种能在每个扫描位置记录完整衍射信息的实空间成像方法。
图2:由4D-STEM质心分析提取的面内电场矢量图及旋度图,呈现与莫尔超晶格对齐的涡旋状电场分布。4D-STEM正是为此而生。会聚电子束逐点扫过样品,混合像素阵列探测器在每个位置记录一整幅会聚束电子衍射图,衍射盘的质心位移直接反映局域动量转移,经换算即得面内电场矢量。由此得到的电场图呈现出与莫尔超晶格严格对齐的周期性涡旋阵列:电场线围绕涡旋核心闭合,在三重堆叠条带内,我们观察到涡旋方向保持一致(逆时针),而非双层体系中报道的交替meron–antimeron织构。,而核心处面内极化趋近于零。
这一数据把极化涡旋从推测变成了直接观测,同时给出了涡旋极性与空间排布的定量标尺,使后续追问涡旋成因成为可能——先看到涡旋,再追问它从何而来。
应变场与涡旋的关联
涡旋被看到了,但它为什么出现在那里?扭转角本身不足以解释涡旋的位置与周期,必须回到晶格形变本身。几何相位分析从高分辨晶格像中逐点提取位移场,再对位移求导得到完整的二维应变张量,把图像衬度转成可定量的应变分量。