本文系统介绍了阴极电解质界面膜（CEI中的关键作用。膜由电解液在高电位下氧化分解生成，具有复杂的有机无机复合结构，能够有效保护正极材料、抑制电解液分解并促进锂离子传输。

（如DFT）可以深入分析膜的形成机制，揭示电解液添加剂对界面性能的调控作用。研究表明，优化膜结构和成分能够显著提升电池的高压稳定性和循环寿命。这些发现为开发高性能锂离子电池提供了重要理论指导，对推动电池技术进步具有重要意义。

的定义与形成

。

通常由锂盐（如）溶解在有机溶剂（如碳酸乙烯酯EC、碳酸二甲酯DMC等）中组成，还可能含有一些添加剂。

会使电解液中的溶剂分子发生氧化分解反应，例如碳酸酯类溶剂会被氧化生成二氧化碳、一氧化碳等气体，同时产生一些有机自由基。

CEI膜的结构与成分

。从结构上看，它并非是均匀连续的，而是呈现出一定的孔隙和缺陷，这种微观结构特征对其性能有着重要影响 。

LiFLiCOLiF，能够让锂离子在其中较为顺畅地移动。

在，它发挥着至关重要的作用，一方面能够增强膜的稳定性，使得膜在不同的工况下都不易发生结构破坏或性能衰退；另一方面还能极大地促进锂离子传输，加快锂离子在膜内的迁移速率，从而提升电池的充放电性能。

也是膜成分中的重要一员，例如过渡金属的氧化物、氟化物等都有可能存在于其中。

以镍钴锰酸锂（为例，在其参与电池反应的过程中，、、的氧化物或氟化物就有可能出现于膜中，而这些化合物的含量与分布情况会对膜的性能产生不可忽视的影响，比如影响膜的机械性能、化学稳定性以及对锂离子的传导性能等，进而间接影响整个电池的容量、循环寿命和倍率性能等关键指标。

有机成分这些有机成分拥有一定的柔韧性和可塑性，它们就像柔软的填充物，能够恰到好处地填充在无机成分之间那些大小不一的孔隙中。

CEICEICEI膜的作用与功能

体系中发挥着至关重要的作用，对电池的性能提升具有多方面的积极影响。 首先，。它作为一层物理屏障，阻止了电解液与正极材料的直接接触，减少了电解液对正极材料的侵蚀和溶解，从而抑制了过渡金属离子的溶出。

其次，。在高电位下，电解液的氧化分解会产生气体和其他副产物，这些副产物会增加电池的内阻，降低电池的能量效率，甚至可能导致电池的热失控等安全问题。

CEI膜可以阻挡正极材料对电解液的氧化作用，减缓电解液的分解速度，减少气体和副产物的产生，提高电池的安全性和稳定性此外，膜对锂离子的传输具有重要影响。虽然CEI膜是一层固态膜，但它需要具备一定的离子导电性，以确保锂离子能够顺利地在正极材料与电解液之间传输。

在快速充放电过程中，锂离子需要快速地从正极脱出并通过CEI膜进入电解液，再传输到负极，CEI膜的良好离子导电性能够满足这一需求，使电池能够在短时间内完成充放电过程。

SEI膜形成机制

MDDFTLiDFBPLiNO₃LMBs–CEI/SEIMD模拟LiDFBP⁻Li⁺相比之下，阴离子由于与的配位能力较弱，表现出相反的迁移行为。这种差异性的离子分布为理解界面化学提供了重要线索。

进一步从电子结构层面揭示了两种添加剂的还原机制。具有较低的能级（），表明其具有更强的电子亲和力，能够在锂金属表面优先发生还原反应，生成富含的内层。

的高机械强度（）能有效抑制锂枝晶的生长，同时其化学稳定性有助于维持界面的完整性。而的能级相对较高（），其还原产物具有优异的离子电导率（），能够促进的快速传输，形成外层。

“–“值得注意的是，理论计算LiDFBPDFBP²⁻F⁻物种。这一过程不仅解释了的形成机制，还表明能够持续修复中的缺陷。

LiDFBPNCM811CEIP-OP-F和过渡金属离子的溶解，从而显著提升高压条件下的循环稳定性。

LiDFBPLiNO₃Li||NCM81160080.9%99.94%即使在苛刻条件下（如高截止电压、超薄锂负极、高载量正极等），电池仍表现出优异的循环性能。这些结果充分证实了理论计算指导下的界面设计策略的有效性。

“之间的构效关系，为开发新一代高能量密度、长循环寿命的锂金属电池提供了重要的理论依据和设计思路。