亨利的最后一个舞台是奥运会。法国足协19日（韩国时间）正式发布消息称，“法国国家队主帅亨利因个人原因决定终止合同至2025年6月”。法国足协于2023年3月向亨利提供了法国女足国家队主教练的职位，但亨利拒绝了。此后，关于亨利担任教练的传闻很多，但最终，2023年8月21日，法国足协任命蒂埃里·亨利担任U-21男子国家队主教练。法国足协给亨利的目标是帮助他的国家法国赢得奥运会金牌。然而，亨利是一名糟糕的球员，有毁掉他所执教的球队的记录。法国队在与奥地利的友谊赛中以0-2落败，在与黄善洪的比赛中又以0-3落败。

选择亚历山大·拉卡泽特、让·菲利普·马特塔和卢伊克·巴代特作为外卡的亨利在随后的奥运会上展现了不同的一面。亨利在阵容强大的基础上展现了冷静的攻势足球，完美地通过了小组赛，打进7球并且没有丢球。在四分之一决赛和半决赛中击败阿根廷和埃及后，法国队在决赛中遇到了西班牙。上半场连丢三球的法国队看似崩溃，但下半场的一个大球将比赛拖入加时赛。但他们在加时赛中连丢多个球，最终以3-5落败，获得银牌。在2024年巴黎奥运会上虽然没有获得金牌但表现出色的蒂埃里·亨利打电话给法国足协主席菲利普·迪亚洛，告知了他的决定。